Hiro Shimono nasce a Tokyo e debutta come doppiatore all'inizio degli anni 2000. La notorietà arriva nel 2007 grazie ai ruoli di Hiro Hirono in Ef: A Tale of Memories e Yūichirō Tajima in Ōkiku Furikabutte ma la sua fama si afferma definitivamente grazie al personaggio di Keima Katsuragi in The World God Only Knows.
Con la idol band ST☆RISH , protagonista di Uta no☆Prince-sama♪, alla sesta edizione dei Seiyuu Awards vince il premio per la miglior performance musicale insieme ai colleghi Mamoru Miyano, Kenichi Suzumura, Junichi Suwabe, Takuma Terashima e Kishio Taniyama.
Shimono, grazie alla sua voce giovanile e acuta, ha spesso interpretato personaggi giovani o particolarmente focosi, trovando quindi spazio anche nel mondo dei drama cd BL e dei reverse harem. In campo videoludico è stato voce, tra gli altri, di Emil Castagnier in Tales of Symphonia: Dawn of the New World, Kokichi Oma in Danganronpa V3: Killing Harmony e Syo Kurusu nelle varie incarnazioni del brand Uta no Prince-sama.
Nel 2016 ha rilasciato il suo primo singolo, Real, sotto etichetta Pony Cayon.
Hiro Shimono è un grande bevitore ma ha una bassa tolleranza all'alcol, ha come hobby il karaoke e la cucina ed è un grande appassionato di karaage (pollo fritto), tanto che è stato premiato come "Miglior intenditore di karaage" per quattro anni di fila nella categoria seiyuu.
Nel 2021, alla quindicesima cerimonia dei Seiyuu Awards, grazie al voto dei fan Shimono vince nella categoria Most Valuable Seiyuu, strappando il titolo a Hiroshi Kamiya che lo deteneva sin dalla nascita di tale premio (prima chiamato Most Voted).
Il suo soprannome è Hirotan.
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